一氧化二氮穩定同位素的大氣測量

抽象的量分數的精確測量，需要了解大氣中的一氧化二氮 (N2O)全球排放趨勢。站點(diǎn)特定的穩定分析N2O 的同位素組成提供了一種區分排放源的方法。準確參考的可用性已知 N2O 含量分數和同位素組成的材料對于實(shí)現這些目標至關(guān)重要。我們提出一氧化二氮氣體標準物質(zhì)的開(kāi)發(fā)，用于支持大氣成分的測量和同位素比。不確定性針對世界計量組織全球大氣監視網(wǎng) (WMO-GAW) 兼容性目標 0.1 nmol mol?1和擴展兼容性0.3 nmol mol?1 的目標, 用于大氣 N2O 測量在 325–335 nmol mol?1 的數量分數范圍內。我們也證明這些參考材料的量分數，和同位素比的穩定性并提供表征用于分析的腔衰蕩光譜儀的研究的參考資料。

簡(jiǎn)介一氧化二氮 (N2O) 是一種全球溫室氣體升溫潛能值約為碳的 265 倍二氧化碳 (CO2)（Myhre 等人，2013 年）。大氣量N2O 的比例以 ～ 0.36 % yr?1 的速度增加（氣象組織，2019b）。近對未受污染的對流層中 N2O 的測量值范圍為 325–335 nmol mol?1（氣象組織，2019a）。當前數量分數WMO (WMO,2020）。不斷增長(cháng)的 N2O 研究領(lǐng)域側重于提高對全球 N2O 預算的了解。全面識別 N2O 源和匯以及需要每個(gè)人對全球 N2O 預算的貢獻N2O 減排研究（Lewicka-Szczebak 等人，2014 年）。

人為 N2O 被釋放到大氣中由于化肥的使用以及工業(yè)和燃燒過(guò)程的技術(shù)排放，主要通過(guò)土壤和海洋來(lái)源的多種反應途徑（Snider 等等，2015 年； Kantnerová 等人，2019 年；豐田章男等，2017 年）。這些不同的來(lái)源排放出具有不同同位素組成的 N2O，可用作同位素特征或指紋識別（Denk 等人，2017 年）。多豐富的 N2O 同位素是 14N14N16O14N

14N18O,14N15N16O 和 15N14N16O。位點(diǎn)特異性同位素在中心顯示 15N 取代，alpha (α,14N15N16O)和終端 beta (β,15N14N16O) 職位。同位素豐度以 delta 表示法 (δ) 給出，并且表示為次要與主要的數量分數比 (x)樣品中的同位素物種 (Rsample)，相對于參考值（參考）。對于δ15N，同位素豐度標度為AIR-N2，對于δ18O 它是 VSMOW（維也納標準平均值海洋水）（Toyoda 和 Yoshida，1999 年）。由于差異樣品和參考之間的同位素組成通常很小，delta 值通常以千分之一表示(‰)。

R =x15Nx14N (1)δ15N[‰] = RsampleRreference? 1

大氣 CO2 的同位素體量化已經(jīng)建立（Flores 等人，2017 年）。然而，量化N2O 同位素的分析證明了更大的分析挑戰

由于 (i) 大氣量分數顯著(zhù)降低；(ii) 由于難以應用校正因子來(lái)解釋 15N 和 14N 的重新排列，因此在提供標準技術(shù)同位素比質(zhì)譜 (IRMS) 的位置特異性方面存在分析困難在離子源內（Mohn 等，2014）；N2O同位素參考物質(zhì)具有明確的不確定性。